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《核化学与放射化学杂志》2016年第3期
摘要:
放射性气溶胶的捕集技术是气溶胶放化分析的前提,对其进行研究有利于促进气溶胶放化分析的发展。本工作通过使用不同滤材的组合,构建气溶胶过滤器,研究放化分析的气溶胶取样技术,实验结果表明:金属烧结毡与高效滤材进行组合后,其捕集效率达到98%以上,利用爆竹爆炸产生的气溶胶,进行模拟取样实验,在30min内可获得100mg以上的0.5μm以上粒径的气溶胶,满足放化气溶胶取样的要求。
关键词:
气溶胶;高效滤材;金属烧结毡;捕集;过滤效率
对于特定环境下放射性气溶胶的放射化学分析,必须首先获取气溶胶,因此,气溶胶的捕集技术成为放化分析的必要手段。最常用的气溶胶采样技术是过滤,该技术用滤膜收集空气中的气溶胶粒子。过滤具有灵活、简易和经济等特点,目前已成为最广泛使用的气溶胶采样技术[1-4]。除此之外,粒子撞击器的分级采样技术也有被应用,它利用气溶胶粒子的惯性进行拦截采样,但要求通过的气体流速恒定,目前在恒流采样和微生物采样方面均有所报道[5-7]。但这两种采样技术随着放化分析采样目的不同而要求也有所不同。放化分析领域的气溶胶取样是对特定区域的放射性气溶胶进行采样,需要尽可能获取足量和全部粒径范围的气溶胶,这样放化分析结果才有代表性。目前,采用滤膜收集是最为可行的方法,其它诸如粒子撞击器的分级采样、液体载带、物理吸附、静电沉积等方法,由于粒径收集范围窄、或现场工程实施难度较大、甚至不可行等因素不适合进行特定环境下的放射性气溶胶采样。过去的气溶胶过滤取样是利用玻璃纤维网团容尘,使用平均孔隙大小为5μm的金属烧结毡进行拦截,其过滤所得的气溶胶粒子粒径较大,取样量不够,且漏掉了大部分小粒径的气溶胶。鉴于此种状况,本工作拟设计专门的实验和组合滤材的过滤器结构,对气溶胶捕集进行初步探索。
1过滤器设计
根据放射性气溶胶取样要求,滤材应具有较高的收集效率以及抗高压冲击的能力,同时利于气溶胶粒子溶解、分析或从滤材上清洗下来。在此之前,曾利用高效滤材、金属烧结毡滤材分别进行了单独的过滤效率、最易穿透曲线等实验,基本结论是:高效滤材虽然效率高,但其强度不够,容易被气流贯穿使得滤材破损,不适合捕集取样;金属烧结毡强度高,抗冲击,但其效率偏低,达不到放化分析的取样要求。因此考虑高效滤材与金属烧结毡组合使用,凸显其优势,避免其缺陷。过滤器结构设计示于图1。
2实验部分
2.1设备与材料
HA-8603型高效低阻力硼硅酸盐玻璃纤维滤材,平均孔隙大小为0.3μm,效率为98.35%;H3398高效低阻力玻璃纤维滤材,效率为99.84%,平均孔隙大小为0.5μm;金属纤维烧结毡,平均孔隙大小为5μm;均由河南核净洁净技术有限公司提供。双层2μm金属颗粒烧结毡与双层0.5μm金属颗粒烧结毡,平均孔隙大小分别为2μm和0.5μm,由南京高谦功能材料科技有限公司生产。SK-P10C3型气溶胶发生器,苏州尚科洁净技术有限公司生产;微差计CYG1002,宝鸡秦明传感器有限公司生产;SMPS3936型TSI气溶胶粒径谱仪,美国TSI公司生产;D16C型真空泵,天津莱宝生产;SPAMS0525型单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪,广州禾信分析仪器有限公司生产;取样实验用过滤器由本课题组自行设计加工。
2.2实验方式与流程
首先是气溶胶获取效率测试:利用气溶胶发生器产生气溶胶,经过过滤器,利用微差计监测过滤器的压差变化,通过气溶胶粒径谱仪对过滤前后的气溶胶粒子谱进行测试,获得其效率和穿透曲线,实验系统示意图示于图2。如图2所示,检测过滤器过滤前的气溶胶粒子谱时,TSI气溶胶粒径谱仪直接与气溶胶发生器连接,然后在气溶胶发生器与TSI气溶胶粒径谱仪之间联接过滤器和微差计,获得过滤器过滤后的气溶胶粒子谱,TSI气溶胶粒径谱仪可测量范围为0.03~1μm区间气溶胶粒子浓度和粒径分布,仪器未给出分析的不确定度数据,主要是由于随着测试次数的增加,滤材拦截气溶胶量也增加,导致效率不断提高,直到滤材穿透或堵塞,因此,过滤效率测试只测一次。分析谱仪一次效率测试的不确定度,可由两部分合成:一是粒子谱的统计涨落引起的不确定度;二是通过TSI气溶胶粒径谱仪粒子计数器的流量不确定度引起的不确定度。粒子谱的统计涨落可根据标准不确定度评定方法确定,其相对不确定度为10-6~10-3,取最大值为0.1%。TSI气溶胶粒径谱仪自带的流量计精度为2级,由不确定度为1.5%的皂泡流量计校准,相对不确定度取2.00%,合成为相对不确定度为2.00%。完成效率测试后,利用爆竹爆炸产生气溶胶,对组合滤材结构进行取样实验,实验系统示意图示于图3。如图3所示,爆竹在一3m3的铁皮桶中爆炸,产生气溶胶。过滤器通过两段内径10mm的软管分别与铁皮桶和真空泵连接。取样前对组合滤材进行称量,爆竹爆炸后启动真空泵进行取样,取样停止后,取出组合滤材进行称量。
3结果与讨论
3.1爆竹气溶胶粒径分布
气溶胶取样实验前,需要了解爆竹气溶胶的粒径(d)分布,爆竹气溶胶的粒径检测在广州禾信分析仪器有限公司完成,用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪进行分析,检测结果示于图4。从图4可以看出,爆竹气溶胶粒径主要分布在0.25~1.0μm,峰值位于0.5μm处。
3.2效率测试
两种高效滤材与金属纤维烧结毡组合的过滤前后的粒子谱示于图5,通过粒子谱可获得过滤前后的粒子总数,用它们相比得出过滤效率。从图5可以看出,两种组合滤材均显示了很高的过滤效率,这可以从穿透实验结果得到证实。单层HA-8603的最易透过粒径为30nm,效率为98.35%。在其底部加上5μm的金属纤维烧结毡后效率升至99.84%,其最易穿透曲线示于图6。从图6中难以看出最易透过粒径。随着过滤次数的增加,过滤器两端的压差由2.4kPa上升至4.5kPa(数据见表1),并且其效率由99.84%上升至99.97%,说明滤材组合后穿透现象明显减弱,效率呈上升的趋势,但压差增加显著,阻力增大,表明有堵塞现象,即容尘量不足。单层H3398的最易透过粒径为160nm,效率为98%。在其底部加上5μm的金属纤维烧结毡后效率升至98.9%,其最易穿透曲线示于图7。从图7不难看出,最易透过粒径位于160~210nm之间,随着过滤次数的增加,过滤器两端的压差由1.5kPa上升至2.7kPa(数据见表2),其效率无明显变化。说明组合后没有穿透的现象,但压差呈增加趋势,阻力也有增大趋势,但相较HA-8603其压力上升趋势要平缓得多。总之,滤材的组合设计思路是成功的,能完成取样任务。虽然HA-8603比H3398效率高,但其压降增加太快。比较分析,H3398气溶胶综合取样性能优于HA-8603。效果是否如此,还需要进行实际的取样实验。
3.3爆竹取样实验
用10000枚爆竹爆炸产生气溶胶,进行两轮取样实验,第一轮用金属烧结毡与HA-8603的两种组合结构进行了二次取样,第二轮用金属烧结毡与H3398两种组合结构进行了三次取样,所用金属烧结毡分别有双层2μm金属颗粒烧结毡与双层0.5μm金属颗粒烧结毡,结果列于表3。从表3可以看出,5次取样实验取样量都在100mg以上,高效滤材没有出现穿透的情况,完全满足放化分析的需要,但取样容尘量有限。为了进行对比,利用玻璃纤维网加5μm金属纤维烧结毡的原气溶胶取样器,在同样条件下进行取样,取样量为37mg,远低于本工作设计的取样器的取样量,说明采用本工作设计的取样器其取样效率得到很大提高,且粒径捕集范围达到0.3μm以上,更有利于气溶胶放化分析。5次实验的过滤器压差和流量的变化关系示于图8。如图8所示,由于HA-8603高效滤材的A1组合过滤效率很高,取样开始后,6min内过滤器流量很快就降到5.5L/min,压差升高到83kPa,获取了高达约284mg的气溶胶。A2组合14min内即获取了约117mg的气溶胶。H3398高效滤材组合实验结果与HA-8603的组合类似,在30min内均可获得100mg以上的粒径大于0.5μm的气溶胶,满足放化气溶胶取样的要求。H3398高效滤材组合是目前最优的气溶胶取样的滤材组合结构。综上所述,单层的高效滤材在过滤时很容易穿透,导致失效,与金属颗粒烧结毡组合以后,没有出现穿透现象,过滤效率较高。分析原因是:高效滤材由于有了高强度金属烧结毡作为底衬,高效滤材在气流的冲击下不会变形,受到的应力很小,因此,不会被穿透。另外,实验发现,随着过滤次数(时间)的增加,两种组合的阻力也随之增加,这与文献[2]、[4]的结果一致,同时效率没有降低,表明有堵塞现象。这是因为高效滤材的容尘量有限,其过滤精度很高,过滤高浓度的气溶胶很快会堵塞其过滤通道,导致压降增大,长时间过滤会导致气路不畅,但对于专用气溶胶捕集取样,在其完全堵塞前,已经能取得足够的气溶胶,目前最优的组合结构是H3398高效滤材与金属颗粒烧结毡的组合。
4结论
原气溶胶取样器采用玻璃纤维网加5μm金属纤维烧结毡设计,只能够拦截5μm以上的气溶胶,过滤效率低,取样量小于50mg。本工作设计的过滤器能够拦截0.3μm或0.5μm以上的气溶胶,效率可达98%以上,取样量大于100mg。表明高效滤材与金属颗粒烧结毡组合式的设计思想是成功的,满足气溶胶捕集取样的要求。虽然组合式滤材的过滤结构有堵塞现象,但堵塞前所获取的容尘量能满足气溶胶放化分析的要求,目前最优的组合结构是H3398高效滤材与金属颗粒烧结毡的组合。
参考文献:
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作者:赵云龙 郭俊民 谢波 宋涛 刘晓亚 单位:中国工程物理研究院核物理与化学研究所