湖沼流域表生地球化学研究范文

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1材料与方法

K02孔（图1）长348cm，于2006年12月使用活塞取样器取得岩芯剖面，按1cm间距连续取样，取得样品348个。在流域东南附近采集花岗岩风化壳物质，除去最上面的枯枝落叶层(约5cm)，钻取约8.6cm的风化壳物质，作为流域表层风化壳的背景值。并现场对岩芯进行拍照和岩性描述，划分其沉积层位。K02孔测年样本为12个，详细测年材料与方法参照已发表文献(欧阳军等,2010)，年代序列图的建立参照Zhong等(2012)的研究成果(图2)，测年结果显示K02孔底部年龄约为16.0calkaBP。岩芯样品在实验室研磨压粉后，每个样品一式两份，其中一份使用VP-320X射线荧光光谱分析仪(XRF)分析样品主要元素和微量元素，发现主要元素分析精度为0.2%，微量元素含量为0.05ppm。另外一份样品在550℃高温下燃烧1个小时，测出烧失量(LOI)，用来校正元素的分析值(Sunetal,2010)。对于采集的风化壳物质作相同的地化元素分析实验。

2结果与分析

2.1元素主成分分析结果使用SPSSStatistics20.0对沉积物32种地球化学元素进行主成分分析。根据主成分输出的初始特征值及累积解释总方差(表1)，得到主成分元素组。第一主成分元素组(PC1)包括：Al2O3、TiO2、SiO2、Nb、Rb、Ga、Ba、K2O、S等，占方差总贡献率的44.206%；第二主成分元素组(PC2)包括：Zr、Hf、Co、W、La、Ce，占方差总贡献率的18.200%；第三主成分元素组(PC3)包括：Sc、Cu、U、V，占方差总贡献率的13.256%；第四主成分元素组(PC4)主要为Na2O，占方差总贡献率的5.927%；第五主成分元素组(PC5)主要为Fe2O3，占方差总贡献率的3.964%。前3个主成分因子占元素方差总贡献率的75.662%，基本反映大部分沉积环境信息。PC4和PC5可能反映了流域的盐分条件和沉积环境酸性条件，但分别所占的沉积信息并不多，因此本文着重讨论PC1、PC2、PC3元素组分的地球化学行为及其环境指示意义。

2.2各主成分元素组随岩芯的差异变化PC1、PC2、PC3主成分元素组在16000calaBP以来曲线变化有明显的不同(元素较多，且组内元素相关系数高(表2)，各主成分内部元素曲线变化较为一致，限于篇幅未将全部元素列出)(图3)，表明各元素组对气候环境变化响应存在显著差异。在16.0-15.1、14.2-13.7、12.1-11.7、6-4calkaBP期间(图3，阴影部分)，PC1元素组分总体呈下降趋势，在14.2-13.7P和6-4calkaBP表现尤为明显，元素组分达到剖面的最低值；PC1与化学蚀变指数(CIA)曲线变化非常一致。PC2元素组分(Co、Zr、Hf等)则在这些时段内总体呈现高值，且曲线变化与中值粒径(Md)较为一致；PC3元素组分在这些时段内也都呈现明显峰值分布，元素组分与总有机碳(TOC)、有机碳同位素(δ13Corg)变化趋势相似。而在15.1-14.2、13.7-12.1、11.7-6.0calkaBP期间，PC1正载荷元素组分总体处于剖面高值状态，尤其在11.7-6calkaBP，元素组分达到剖面的最高值；PC2元素组分则在剖面呈低值分布；PC3元素组也呈相对低值状态。

3讨论

3.1各元素组响应不同气候环境条件的内部机制及其指示意义根据之前学者使用的相关气候代用指标(包括TOC、δ13Corg、粒度、腐殖化度、磁化率、干密度等(薛积彬等,2007;Zhongetal,2010,2012;欧阳军等,2010)可知，大湖在16.0-15.1、14.2-13.7、12.1-11.7、6-4calkaBP(图3，阴影部分)分别对应最老仙女木(OldestDryas,OSD)、中仙女木(OlderDryas,ORD)、新仙女木冷事件(YoungerDryas,YD)三次仙女木冷事件以及中全新世冷干事件，而15.1-14.2、13.7-12.1、11.7-6.0calkaBP则对应Bølling、Allerød暧期和全新世适宜期。在不同气候条件下，定南大湖沉积物元素组呈现出不同的响应差异，结合区域气候环境变化，对各元素组响应气候变化的内部机制及其指示意义进行探讨。第一主成分元素组(PC1)，主要包括在地球表生条件下，抗风化作用强，难以溶解的惰性元素(如Al2O3、TiO2、SiO2、Nb等)(Mackerethetal,1966)(图3)，这些惰性化学组分通常赋存于陆源碎屑残余物中，颗粒以粉砂、细砂为主。定南大湖为封闭性小湖盆，四周为低山丘陵，在暧湿气候条件下，化学风化作用强，地表径流发育，大量陆源风化碎屑残余物被冲刷迁移至湖泊，直接以物理方式沉淀至湖底；而在干冷气候条件下，湖区物理搬运作用较弱，赋存于碎屑矿物的惰性组分难以通过机械搬运的形式迁移至湖泊(陈敬安等,1999)。而在暧干气候条件下，由于水动力条件较弱，流域化学风化碎屑物难以进入湖盆；在冷湿条件下，温度低，不利于化学风化的进行，流域陆源风化碎屑物较少。PC1元素曲线与化学蚀变指数(CIA)变化趋势也非常相似，CIA指数越高，化学风化作用越强，气候较为暧湿；反之，其值越低，则化学风化作用越弱，气候较为冷干(李徐生等,2007;Fengetal,2003)。值得注意的是，PC1负载荷组分S等元素与其余稳定性元素曲线变化明显相反，相关系数普遍<-0.78(表2)，说明负载荷组分与稳定性元素化学性质不同。S元素化学性质活泼，在湿热条件下，湖泊水位升高，沉积物处于缺氧还原条件，S在还原条件下容易生成H2S而损失(杜晨等,2012)，所以在B/A暧期及全新世适宜期，大湖沉积物S元素都含量甚微(图3)。但PC1元素组分主要以稳定性元素为主，因此，PC1元素组主要反映了流域内陆源化学风化残余物通过地表径流冲刷搬运至湖泊的物质，指示流域的化学风化作用强度，相对暧湿气候条件下，PC1含量高，冷干气候条件下，PC1含量低。第二主成分元素组(PC2)，主要包含Co、Zr、Hf等元素。Zr在风化过程中极为稳定，主要赋存于锆石、土壤、风化产物中，以较粗颗粒碎屑状态形式出现(Kylanderetal,2013)，Zr和Hf元素离子半径非常接近(分别为8.4和8.3nm)(Jochumetal,1986)，具有非常相似的地球化学行为，且常伴随而生(Shan-non,1976)。本文中，Co、Zr与Hf两两之间相关系数都在0.49以上(表2)，表明三者化学性质较为相似。大湖处于暧湿气候时(如11.7-6calkaBP)，PC2处于低值；而在冷干时期(如14.2-13.7kaBP)则处于高值。PC2元素组曲线变化与沉积物中值粒径(Md)变化比较相似，说明PC2元素组与粒度相关，粒度则可反应流域水动力条件(Menkingetal,1997;Wangetal,2001)。通常在气候较为暧湿条件下，流域水热条件好，有助于亚热带植被大量生长，可有效阻止地表径流对土壤表层尤其是粗颗粒物质的侵蚀，进入湖盆的粗颗粒物质则变少。大量研究也表明，在长时间尺度范围内，沉积物粒径增大反映采样点离湖岸距离减小、湖泊水位下降，粗颗粒物质易于到达，指示气候干旱；反之，沉积物粒径减小反映采样点离湖岸距离增大、湖泊水位上升，此时深水弱动力条件有利于细颗粒物质沉降，指示气候湿润(Finneyetal,1991;Shumanetal,2001)。因此，PC2元素组与地表侵蚀进入湖泊的碎屑物质颗粒大小有关，反映了湖泊流域的水动力条件。PC2含量较高，指示气候较为冷干；含量较低，指示暧湿气候。值得注意的是，YD事件以及8.2ka冷事件在Md曲线上有明显反映，PC2元素组则无明显变化；在6-4calkaBP期间Zr均值为475.35ppm，虽有下降趋势，但仍比整个剖面均值(111.02ppm)高，不过Hf元素则在6-4calkaBP期间整体表现为低值。说明在指示湖泊流域水动力条件方面，仍需更多的代用指标结合使用。第三主成分元素组(PC3)，主要包含Sc、U、Cu、V元素，这些元素易受湖泊有机质的影响。实验证明，有机物质的络合作用对铀的地球化学行为有着重大影响，如腐殖酸能强烈地络合铀及其他金属，形成铀酰有机络合物，而腐殖酸在沼泽泥炭发育中较为丰富。有机质的存在对Cu的搬运也起重要作用，如腐殖酸的高分子易于与Cu等金属形成有机络合物，搬运至湖盆沉淀。生物及有机质对Cu等金属的富集作用也不可忽略(张虎才,1997)。本文PC3元素组与TOC和δ13Corg的变化趋势较为一致(图3)。Zhou等(2004)指出，定南大湖在气候冷干时期，湖泊水体收缩，泥沼地发育，草本植被向湖泊周边扩展，由于气候干冷，大量植物残体未能完全分解，TOC含量较高；而暧湿气候条件下，湖泊水体扩展，草本植被相应收缩，而流域周边植物残体容易分解，导致TOC含量较低。δ13Corg主要指示植被类型，在沼泽相沉积时值偏正，指示冷干气候，在湖相沉积时值偏负，指示暧湿气候(Zhongetal,2010)。因此，流域有机质含量可能对PC3元素组分的U、Cu等金属元素络合富集作用起重要影响，TOC含量高时，PC3元素组含量高，反之，TOC含量低时，PC3元素组含量低。值得指出的是，气候的组合并非单一、绝对的暧湿、冷干变化，元素组的波动幅度一定程度上反映了流域气候组合的差异。例如在ORD及6-4calkaBP期间(图3)，PC1元素组呈现明显的谷值，PC2、PC3则呈明显的峰值，元素组变化幅度大，指示相对冷干气候。而在OSD及YD期间，PC1、PC2无明显变化，PC3略有上升，TOC也有小幅度上升，此时气候可能相对凉干。全新世适宜期间，PC1值高且稳定，PC2、PC3值较低，指示相对暧(温)湿气候。受东亚季风影响的华南地区，气候组合通常以暧湿或者冷干状况出现(Porteretal,1995;Herzschuh,2006;Xueetal,2014)。当然，暧湿、冷干、暧干、冷湿的气候组合是相对的，在不同地区有不同的衡量标准，也需要有更多的代用指标作辅助研究。

3.2沉积物源探讨曾有学者通过研究Ti元素，指出在历史时期，当冬季风强盛时，湛江湖光岩玛珥湖曾受到来自黄土高原粉尘物质的影响(Yanchevaetal,2007a,2007b)，这一观点虽然存有多种争议(Zhouetal,2007,2009)，但也说明在现今沙尘暴天气频发的背景下，学者对历史时期中国北方粉尘物质迁移距离的重视程度。定南大湖纬度位置较湖光岩玛珥湖更靠北，那么，黄土高原粉尘物质在冬季风强盛时期有没有可能进一步影响至南岭地区？本文将在14.2-13.7、6-4calkaBP明显冷干时期的元素比值与相近时期黄土高原地化元素(Jahnetal,2001)进行对比(图4)，以探讨定南大湖在冷干时期的物质来源。稀土元素地球化学行为稳定，在示踪粉尘物源中得到广泛应用(Kylanderetal,2007;Marionetal,2012)。Zr/Hf值则通常对含Zr矿物起指示作用(汪海斌等,2008)。Wei等(2012)使用TiO2/Nb-La元素的二维曲线与黄土高原相应元素对比，排除了云南宝秀盆地泥炭沉积物受黄土高原粉尘物质的影响，指出盆地周边风化碎屑物才是粉尘物质的主要来源。从图4可以看出，定南大湖与黄土高原相关元素比值明显地分离出来，如果有粉尘活动，可基本判定粉尘物质并不是黄土高原的物质经冬季风搬运而来。定南大湖数据较于黄土高原比较分散，其值都在流域母岩风化壳值附近变动，因此，如果有粉尘物质，也主要来源于流域附近的风化碎屑物质，且源地较为分散。

4结论

本文以元素组对的形式，在已知江西定南大湖近16000年来气候环境演变的基础上，解释了大湖沉积物不同地化元素组响应不同气候环境下的表生地球化学行为，并探讨了湖沼地的沉积物源。研究得出以下结论：(1)第一主成分元素组(PC1)，主要包括了Al2O3、TiO2、SiO2、Nb、Rb、Ga、Ba、S等元素，曲线变化趋势与CIA一致，指示了流域的化学风化作用强度，值越高，流域气候越暧湿；第二主成分元素组(PC2)主要包括了Co、Zr、Hf，元素变化与沉积物中值粒径变化相似，值越高，流域气候越冷干，在一定程度上指示了湖泊流域的水动力条件，但还需结合更多的指标辅助。第三主成分元素组(PC3)主要包括金属元素Sc、Cu、U、V，这些元素与TOC变化密切相关，受有机质络合富集作用影响较大。(2)大湖沉积物主要来源于流域周边的陆源碎屑物或粘土物质，通过地表径流冲刷搬运至湖盆以物理形式沉淀下来，尤其是在气候暧湿，降雨量大，化学风化作用强的时期。但不排除在冷干时期，由风力搬运携带的粉尘物质堆积的影响，本文研究表明，如果有风尘物质输入，可能主要来源于流域周边的风化碎屑物质。

作者：魏志强 钟巍 陈永强 谭玲玲 单位：华南师范大学地理科学学院